Τον Φεβρουάριο του 1842 επιστρέφει στο Παρίσι και την ίδια χρονιά γνωρίζεται με τη Ζαν Ντιβάλ, η οποία θα τον εμπνεύσει να γράψει πολλούς στίχους. Από τότε μέχρι το 1846 γράφει πολλά ποιήματα, μέσα από τα οποία απορρίπτει την κοινωνία της εποχής του. Λέγεται ότι μια μέρα που ο Μποντλαίρ βρισκόταν υπό την επήρεια ναρκωτικών ουσιών, περνούσε έξω από το σπίτι του ένας τζαμάς, ο οποίος κουβαλούσε τζάμια που επρόκειτο να τοποθετήσει σε γειτονικό σπίτι.
Ο Μποντλέρ βγήκε έξω από το σπίτι του και φωνάζοντας «γιατί δεν βλέπω μέσα από τα τζάμια σου τη ζωή στα ρόζ;» έσπασε όλα τα τζάμια του άτυχου μαγαζάτορα, θέτοντας τη ζωή και των δυο σε κίνδυνο. Αποτέλεσμα εκείνης της οργής του ήταν το ποίημα «Η ζωή στα ροζ» (La vie en rose).
Το 1847 ο Μποντλαίρ ανακαλύπτει τον Εντγκαρ Αλαν Πόε, στα γραπτά του οποίου αναγνωρίζει έναν πνευματικό του αδελφό. Έλεγε ότι οι δυο τους συνδέθηκαν «χάρη στην κοινή αγάπη τους για τον πόνο». Εκείνη τη χρονιά, μια άλλη γυναίκα μπαίνει στη ζωή του: Τη λένε Μαρί Ντομπρέν και λέγεται ότι τα μάτια της ενέπνευσαν τον Κάρολο να γράψει το ποίημα «Το δηλητήριο του ουρανού».
Ο Μποντλαίρ βλέπει στις εξεγέρσεις του Φεβρουαρίου 1848 την απόρριψη της κοινωνίας της εποχής του και λαμβάνει ενεργό μέρος σε αυτές. Η απόφασή του γκρεμίζει έναν μύθο που συνόδευε πολύ καιρό το όνομα του Σαρλ Μποντλαίρ, ότι δηλαδή ο εθισμός του σε ναρκωτικές ουσίες και στο αλκοόλ είχε εξουδετερώσει κάθε ενδιαφέρον του για τις κοινωνικές εξελίξεις και τον είχε κλείσει στον εαυτό του και τον «κόσμο του».
Το 1852 στέλνει πολλά ποιήματά του στην πνευματική του αγαπημένη, την κυρία Σαμπατιέ. Ανάμεσά τους ήταν «Η αρμονία του απομεσήμερου» και «Η πνευματική αυγή». Λίγο αργότερα, ο Μποντλαίρ παίρνει την πρωτοβουλία να μεταφράσει στα γαλλικά τις «Ιστορίες» και τις «Νέες υπέροχες ιστορίες» του Εντγκαρ Αλαν Πόε.
Τον Ιούνιο του 1857 ο Μποντλαίρ δημοσιεύει την πιο γνωστή ποιητική του συλλογή, με τίτλο «Τα άνθη του κακού» (Les Fleurs du Mal), που ξεσηκώνει θύελλα κατηγοριών από την καλή κοινωνία της εποχής του. Τον Αύγουστο της ίδιας χρονιάς περνά από δίκη για «ανηθικότητα».
Ο ποιητής και ο εκδότης του, ο Πουλέ Μαλασί, θα καταδικαστούν για έξι ποιήματα του Μποντλέρ, τα οποία από τότε αποτέλεσαν ειδική ομάδα υπό τον τίτλο «Καταδικασμένα κομμάτια». Η δεύτερη έκδοση του 1861 είναι εμπλουτισμένη, αναδομημένη αλλά και ακρωτηριασμένη κατά έξι ποιήματα (Les bijoux, Le Léthé, À celle qui est trop gaie, Lesbos, Femmes damnées (το πρώτο ποίημα της συλλογής), Les métamorphoses du vampire), την δημοσίευση των οποίων απαγόρευσε ο δικαστής Πινάρ.
Το 1860 ο Μποντλαίρ δημοσιεύει τους «Τεχνητούς παραδείσους», στους οποίους ο ποιητής αναφέρεται στον κόσμο των αισθήσεων και τη λατρεία του ατέλειωτου.
Τον Απρίλιο του 1861 γράφει και δημοσιεύει ένα μακροσκελές άρθρο γύρω από τη μουσική του Ρίχαρντ Βάγκνερ, ενώ αντιλαμβάνεται ότι ο αέρας του Παρισιού τον σηκώνει όλο και λιγότερο.
Ο ποιητής πνίγεται και αποφασίζει το 1864 να εγκατασταθεί στις Βρυξέλλες, όχι πολύ μακριά ούτε πολύ κοντά από τη γαλλική πρωτεύουσα. Εκεί δίνει μια σειρά διαλέξεων, αλλά γρήγορα συνειδητοποιεί ότι ούτε εκεί μπορεί να εγκατασταθεί, καθώς η βελγική καλή κοινωνία αντιδρά. Η υγεία του, όμως, είχε κλονιστεί από τη «σκανδαλώδη» ζωή, που από νεαρός είχε επιλέξει. Σε μια επίσκεψή του στον ναό του Σαν Λου ντε Ναμίρ, χάνει τις αισθήσεις του. Αργότερα τις ανακτά, αλλά από τότε είχε πολλά και αλλεπάλληλα προβλήματα υγείας.
Το 1867 η απώλεια των αισθήσεών του είναι πλέον ο κανόνας. Ο μεγάλος ποιητής άφησε την τελευταία του πνοή στο Παρίσι στις 31 Αυγούστου1867 και ετάφη στο κοιμητήριο του Μονπαρνάς.
Η τρίτη έκδοση των «Ανθέων» (1868) δεν θα βρει τον Μποντλέρ εν ζωή. Μετά τον θάνατό του, η λογοτεχνική του κληρονομιά δημοπρατήθηκε και τελικά αγοράστηκε από τον εκδότη Μισέλ Λεβί για 750 φράγκα. Η δικαστική απόφαση του 1857 ανακλήθηκε το 1949, οπότε και έγινε αποκατάσταση του πλήρους έργου του Μποντλαίρ.
Κυριότερα έργα
Salons (1845-1859)
Journaux intimes (1851-1862)
Τεχνητοί παράδεισοι (1860)
Curiosités esthétiques (1868)
Réflexions sur quelques-uns de mes contemporains (1862)
Richard Wagner et Tannhaüser à Paris (1862)
Le Peintre de la vie moderne (1863)
L'œuvre et la vie d'Eugène Delacroix (1863)
Η καρδιά μου ξεγυμνωμένη (1864)
L'art romantique (1869)
Η Φανφαρλό (1847)
Du vin et du haschisch (1851)
Άνθη του κακού (1857)
Fusées (1867)
Μικρά Ποιήματα σε Πεζό ή Le Spleen de Paris (1862)
Το 2009 σε δημοπρασία που πραγματοποιήθηκε στο Hotel Drouot στο Παρίσι, πουλήθηκε μια αυθεντική έκδοση του βιβλίου τα «Άνθη του Κακού» (1857), με αφιέρωση από τον ίδιο τον συγγραφέα, στην τιμή ρεκόρ των 775.000 ευρώ.
Στη συλλογή αυτή περιλαμβάνονταν επίσης προσωπικά αντικείμενα, διοικητικά έγγραφα, επιστολές και βιβλία που ανήκαν ή σημάδεψαν τη ζωή του γάλλου ποιητή. Η συλλογή μεταβιβάστηκε από γενιά σε γενιά από τον ίδιο τον Μποντλαίρ στη μητέρα του, μετά στον φίλο και σύμβουλο του ποιητή, Ναρσίς Ανσέλ, και στους κληρονόμους του.
Η πώληση στη δημοπρασία της συλλογής αυτής απέφερε συνολικά 4.050.000 ευρώ, ποσό διπλάσιο από τις εκτιμήσεις.
Μια επιστολή του Μποντλέρ στον Ανσέλ με ημερομηνία 30 Ιουνίου του 1845, γνωστή και ως «επιστολή αυτοκτονίας» στην οποία ανακοινώνει την πρόθεση του να αυτοκτονήσει, πουλήθηκε στην τιμή των 225.000 ευρώ, τιμή που αποτελεί επίσης ρεκόρ δημοπρασίας για μιαν επιστολή του ποιητή.
Στην ίδια δημοπρασία πουλήθηκαν και τριάντα επιστολές που υπογράφει ο ίδιος ο Μποντλέρ, καθώς και εκείνες που είχε λάβει από τους συγγραφείς Βικτόρ Ουγκό και Γκουστάβ Φλομπέρ, τους ζωγράφους Ευγένιο Ντελακρουά και Εντουάρ Μανέ και τον εκδότη του Πουλέ Μαλασίς.
Επίσης, δημοπρατήθηκαν διοικητικά και λογιστικά έγγραφα, όπως το πιστοποιητικό βάπτισης και το πιστοποιητικό θανάτου του Μποντλαίρ, η απογραφή της περιουσίας του μετά τον θάνατό του, καθώς και φωτογραφίες και βιβλία από τη βιβλιοθήκη του. όπως επίσης και το λεξικό που χρησιμοποιούσε ο ποιητής για να μεταφράσει έργα του Έντγκαρ Άλαν Πόε.
Το ταξίδι
Μα αληθινοί ταξιδευτές εκείνοι είναι που φεύγουν
μονάχα για να φύγουν•ελαφρές καρδιές καθώς
μπαλόνια, το μοιραίο τους ποτέ δεν τ’ αποφεύγουν•
Χωρίς να ξέρουν το γιατί, πάντοτε λένε «Εμπρός!»
Εκείνοι που σαν σύννεφα οι απροθυμιές τους μοιάζουν
και που σαν νεοσύλλεκτοι κανόνια λαχταρούν
κι άγνωστες ηδονές τρανές, που πάντοτε αλλάζουν
Και που τι όνομα έχουνε δεν μπόρεσαν να βρουν!
Φρίκη! Σαν σβούρα μοιάζουμε, σαν φούσκα που πηδάει•
Ακόμα και στον ύπνο μας, απάνω μας σιμώνει,
Μας δέρνει η Περιέργεια και μας κυλά στα χάη,
Σαν ένας Άγγελος σκληρός που ήλιους μαστιγώνει.
Μοίρα παράξενη! Ο σκοπός πάντα άλλη θέση παίρνει,
κι αφού δεν είναι πουθενά, μπορεί να’ναι παντού•
ο Άνθρωπος που ακούραστα η Ελπίδα τόνε σέρνει,
αιώνια ψάχνει αναπαμό με τρέξιμο τρελού.
Πλοίο τρικατάταρτο η ψυχή, ζητάει την Ικαρία•
Κάποια φωνή απ’ την γέφυρα φωνάζει: «Προσοχή!»
Κι από τη σκοπιά μια άλλη φωνή απαντά: « Ευτυχία…
’Έρωτας…Δόξα..» Διάολε! Σκόπελος είν’ εκεί!
Κάθε νησάκι που ο σκοπός του πλοίου μακριά κοιτάζει,
Είν’ Ελδοράδο που μας έχει η Μοίρα υποσχεθεί•
Κι η Φαντασία, που έξαλλη στην κεφαλή οργιάζει,
Βρίσκει μόνο έναν ύφαλο μόλις ο ήλιος βγει.
Ω των χιμαιρικών χωρών ο ποθοπλανταγμένος!
Στα σίδερα ή στη θάλασσα πρέπει να πεταχτεί
Ο οικτρός σκοπός, που Αμερικές βλέπει σαν μεθυσμένος
Κι η πλάνη του το βάραθρο το κάνει πιο βαθύ;
Κι ο γερο- αλήτης έτσι δα στις λάσπες που πατάει,
Χάσκοντας, παραδείσια ονειρεύεται παλάτια•
Σε κάθε τρώγλη που κερί μονάχα την φωτάει,
ανακαλύπτουν Κάπουες τα εκστατικά του μάτια.
(Από το ποιητικό του εργο «Τα άνθη του κακού» («les fleurs du mal») σε μετάφραση του Γεωργίου Σημηριώτη)